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Estudio de las propiedades catalíticas de heteropoliácidos dispersos en SBA-15 y Zr-MCM-41

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dc.contributor.author De la Fuente Maldonado, Natali
dc.date.accessioned 2022-05-16T21:46:40Z
dc.date.available 2022-05-16T21:46:40Z
dc.date.created 2021-06-14
dc.date.issued 2022-05-11
dc.identifier.citation De la Fuente Maldonado, Natali. (2021). Estudio de las propiedades catalíticas de heteropoliácidos dispersos en SBA-15 y Zr-MCM-41. (Doctorado en Ciencias en Ingeniería Química). Instituto Politécnico Nacional, Sección de Estudios de Posgrado e Investigación, Escuela Superior de Ingeniería Química e Industrias Extractivas, México. es
dc.identifier.uri http://tesis.ipn.mx/handle/123456789/30366
dc.description Tesis (Doctorado en Ciencias en Ingeniería Química), Instituto Politécnico Nacional, SEPI, ESIQIE, 2021, 1 archivo PDF, (133 páginas). tesis.ipn.mx es
dc.description.abstract RESUMEN: Este trabajo se presentan tres series de catalizadores, H3PW12O40/SBA-15, H3PMo12O40/SBA-15 y H3PW12O40/Zr-MCM41 (HPW/SBA-15, HPW/SBA-15, HPW/ZrMCM4). Los soportes SBA-15 y Zr-MCM-4, se sintetizaron mediante el método hidrotérmico para después incorporar HPA sobre la superficie por el método de impregnación húmeda incipiente. Se variaron porcentajes en peso de 10, 20, 30, 40 50% de heteropoliácido (HPA). Los materiales recibieron un tratamiento térmico a 100, 200 y 400 °C con el objetivo de generar defectos de oxígeno en la superficie mediante la eliminación de oxígeno de los enlaces W = O y W-Oc-W en la unidad Keggin de HPA. Los materiales sintetizados se caracterizaron con diferentes técnicas como difracción de rayos X (XRD), isotermas de adsorción-desorción de nitrógeno, análisis termogravimétrico (TGA), espectroscopia infrarroja por transformada de Fourier in situ (FTIR in situ), espectroscopia Raman, microscopía electrónica de transmisión (TEM), espectroscopía de fotoelectrones de rayos X (XPS). La acidez superficial de los catalizadores se midió usando espectroscopía FTIR in situ del método de adsorción de piridina. En las series de catalizadores HPW/SBA-15 y HPMo/SBA-15, el HPA se encontró altamente disperso tanto en la superficie interior como exterior del soporte SBA-15. La serie HPW/SBA-15 presenta mayor estabilidad térmica a 400°C de calcinación, en comparación con los catalizadores HPMo/SBA-15 de debido a que estos materiales la estructura del HPA se degrado formando MoO3 a 400 °C. Por otro lado, en los catalizadores HPW/Zr-MCM-41, la dispersión y deformación de la estructura del HPW fueron gobernadas en gran medida por la interacción con el soporte. Las propiedades catalíticas se evaluaron en la reacción de desulfuración oxidativa de un modelo diésel. Se exploraron las influencias de los parámetros de reacción: temperatura, tiempo, contenido de heteropoliácidos, masa de catalizador, relación molar de oxidante a azufre y acidez superficial de los catalizadores sobre la actividad catalítica. En la serie HPW/SBA-15 el catalizador con mayor actividad catalítica es el WS30B con 95% de conversión de 4,6-DMDBT. Para la serie HPMO/SBA-15 se logró e 100% de conversión con el catalizador Mos30C. Por último, el HPW/ZrM-II mostró una mayor actividad catalítica, debido a su mayor número de sitios ácidos como resultado de la mayor cantidad de nanoclusters de tipo Keggin. ABSTRACT: This work presents three catalysts series, H3PW12O40/SBA-15, H3PMo12O40/SBA-15 y H3PW12O40/Zr-MCM41 (HPW/SBA-15, HPW/SBA-15, HPW/Zr-MCM4). The SBA-15 and Zr-MCM-4 supports were synthesized by the hydrothermal method and later incorporated HPA on the surface by the incipient wet impregnation method. Weight percentages of 10, 20, 30, 40, 50% heteropolyacid (HPA) were varied. The materials were heat treated at 100, 200 and 400 ° C with the aim of generating surface oxygen defects by removing oxygen from the W = O and W-Oc-W bonds in HPA's Keggin unit. The synthesized materials were characterized with different techniques such as X-ray diffraction (XRD), nitrogen adsorption-desorption isotherms, thermogravimetric analysis (TGA), Fourier transform infrared spectroscopy in situ (FTIR in situ), Raman spectroscopy, electron microscopy. transmission (TEM), X-ray photoelectron spectroscopy (XPS). The surface acidity of the catalysts was measured using in situ FTIR spectroscopy of the pyridine adsorption method. In the HPW / SBA-15 and HPMo / SBA-15 series of catalysts, the HPA was found highly dispersed on both the inner and outer surfaces of the SBA-15 support. The HPW / SBA-15 series presents greater thermal stability at 400 ° C of calcination, compared to the HPMo / SBA-15 catalysts due to the fact that these materials the structure of the HPA degraded forming MoO3 at 400 ° C. On the other hand, in the HPW / Zr-MCM-41 catalysts, the dispersion and deformation of the HPW structure were largely governed by the interaction with the support. The catalytic properties were evaluated in the oxidative desulfurization reaction of a diesel model. The influences of the reaction parameters: temperature, time, heteropoly acid content, mass of catalyst, molar ratio of oxidant to sulfur and surface acidity of the catalysts on the catalytic activity were explored. In the HPW / SBA-15 series, the catalyst with the highest catalytic activity is WS30B with 95% conversion of 4,6-DMDBT. For the HPMO / SBA-15 series, 100% conversion was achieved with the Mos30C catalyst. Finally, HPW / ZrM-II showed greater catalytic activity, due to its greater number of acid sites as a result of the greater amount of Keggin-type nanoclusters. es
dc.language.iso es es
dc.subject Propiedades catalíticas es
dc.subject Heteropoliácidos es
dc.title Estudio de las propiedades catalíticas de heteropoliácidos dispersos en SBA-15 y Zr-MCM-41 es
dc.contributor.advisor Wang, Jin An
dc.contributor.advisor Chen, Lifang
dc.programa.academico Doctorado en Ciencias en Ingeniería Química es


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